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天津大学化工学院Zhongyi Jiang等--将氨基酸功能化氧化石墨烯纳米片加入Pebax膜用于CO2分离

 

放大字体  缩小字体 发布日期:2022-11-18  浏览次数:252
 氧化石墨烯(GO)纳米片作为一种多功能纳米填料,可以在混合基质膜(MMMs)中形成二维通道,但由于缺乏适当的化学官能团,限制了氧化石墨烯纳米片的灵活操作。在本研究中,我们选择氨基酸(精氨酸、组氨酸和半胱氨酸)直接交联改性氧化石墨烯纳米片,氨基酸在氧化石墨烯纳米片上的负载量大于20%。然后将改性的氧化石墨烯纳米片填充到Pebax基体中制备MMMs。比较了不同纳米填料对MMMs的CO2分离性能,发现不同氨基酸修饰的氧化石墨烯纳米片对CO2的溶解机制的强化程度依次为精氨酸@GO > 组氨酸@GO >半胱氨酸@GO。通过密度泛函理论(DFT)计算,进一步阐明了气体分子与氨基酸之间的相互作用机理。在干燥状态下,CO2与胺基之间的络合能(Ec)与氨基酸中CO2与羧基之间的络合能相似。特别是,0.4 wt% arg@GO纳米片制备的膜具有169 Barrer的CO2渗透性和70的CO2/N2选择性,并超过了2008年的上限。氨基酸改性氧化石墨烯纳米片为探索二氧化碳在MMMs内的转移机制和制备高性能分离膜提供了新的途径。

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图1纳米片在乙醇/水中的TEM图像(a) GO纳米片,(b) arg@GO纳米片,(c) his@GO纳米片和(d) cys@GO纳米片。


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图2GO, arg@GO, his@GO, cys@GO的特性:(a) XRD曲线,(b) FT-IR光谱,(c) GO中C (1 s)的XPS曲线,(d) arg@GO中C (1 s)的XPS曲线,(e)填料的XPS曲线,(f)填料的TGA曲线。

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图3. 膜截面的FESEM图像(a) Pebax, (b) GO/Pebax(0.4), (c) arg@GO/Pebax (0.4), (d) his@GO/Pebax (0.4), (e) cys@GO/Pebax (0.4),(f) arg@GO/ Pebax(1.0)。


    

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图4(a)薄膜的FT-IR光谱(b) XRD谱图。

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图5. 填料含量对膜气体分离性能的影响(a) CO2渗透性(b) CO2/N2选择性(在1 bar, 25℃时测试)(c) CO2溶解系数(10-1 cm3 (STP) cm3cmHg-1) (d) CO2扩散系数(10 cm2 s-1)


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图6填料对MMMs气体溶解和扩散系数的影响(在1 bar, 25℃下测试)。

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图7分子静电势映射在氨基酸和分子式(a)精氨酸(b)组氨酸(c)半胱氨酸上。


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图8. 分子静电势映射在精氨酸和CO2络合物络合能的001,002,003位点上(a)精氨酸(b)组氨酸(c)半胱氨酸


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图9. 压力对MMMs气体分离性能的影响(a) CO2渗透率(b) CO2/N2选择性(c) CO2/CH4选择性(在25℃下测试)和(d)本工作CO2/N2分离性能与其他工作的比较。

相关研究成果由天津大学化工学院Zhongyi Jiang等人于2022年发表在Separation and Purification Technology (https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.120682)上。原文:Incorporating amino acids functionalized graphene oxide nanosheets into Pebax membranes for CO2 separation。

 
 
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